Wissenschaftler vom Deutschen Elektronen-Synchrotron Desy und Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) erzeugen in Festkörpern hohe-Harmonische Lichtpulse mit geregeltem Polarisations­zustand, indem sie sich die Kristall­symmetrie und Attosekunden-schnelle Elektronen­dynamik zunutze machen. Die neu etablierte Technik könnte faszinierende Anwendungen in der ultraschnellen Petahertz-Elektronik und in spektroskopischen Untersuchungen neuartiger Quanten­materialien finden.

Der nichtlineare Prozess der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) in Gasen ist einer der Grundsteine der Attosekunden­forschung und wird heutzutage routinemäßig in vielen verschiedenen Wissenschafts­gebieten verwendet, von der Physik über die Chemie bis zur Biologie. Dieses Starkfeld­phänomen konvertiert viele nieder­energetische Photonen aus einem intensiven Laserpuls in ein Photon viel höherer Energie. Während der HHG-Prozess in atomaren und molekularen Gasen gut verstanden ist, wird der Mechanismus, der dieser Frequenzkonversion in Kristallen zugrunde liegt, noch immer kontrovers diskutiert.

Nun haben die Forscher durch die Kombination von HHG-Experimenten mit modernsten theoretischen Computer­simulationen die neue Methode der polarisations­aufgelösten hohe-Harmonische-Spektroskopie von Festkörpern etabliert. Diese Methode vertieft das Verständnis der Ladungsträger- und Struktur­dynamik auf einer Zeitskala, die kürzer als eine Schwingung des Lichtfeldes ist. Die emittierten harmonischen Lichtfelder können linear schwingen oder auf Ellipsen oder Kreisbahnen rotieren. Durch die Rotation und ihre Helizität im oder gegen den Uhrzeiger­sinn ähneln sie einer Lichtschraube.

Die Wissenschaftler deckten nun auf, wie man aus den Polarisations­zuständen und Helizitäten der Harmonischen wertvolle Informationen über die Kristall­struktur und die ultra­schnelle Starkfeld­dynamik gewinnen kann, und wie die Polarisations­zustände der Harmonischen gesteuert werden können. Und da die Harmonischen innerhalb einer einzelnen Schwingungs­periode des Laserfeldes erzeugt werden, weist diese Methode von Natur aus eine Subzyklen-Zeitauflösung auf.

Die jetzige Arbeit untersucht als Referenz­materialien Silizium und Quarz, um die neue Spektroskopietechnik zu etablieren. Die Methode ist jedoch vielseitig anwendbar, man kann daher erwarten, dass sie wichtige Anwendungen in zukünftigen Untersuchungen von neuartigen Quanten­materialien wie etwa stark korrelierten Materialien, topologischen Isolatoren und magnetischen Materialien finden wird. 

MPSD / JOL

Weitere Infos

• Originalveröffentlichung
  N. Klemke et al.: Polarization-state-resolved high-harmonic spectroscopy of solids, Nat. Commun. 10, 1319 (2019); DOI: 10.1038/s41467-019-09328-1
• Ultrafast Optics and X-Rays Division, CFEL, Hamburg
• Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie MPSD, Hamburg