Elektronen rütteln am Kristallgitter

  • 04. December 2014

Ultraschnelle Elektronen­beugung macht ange­regte Gitter­schwing­ungen sicht­bar.

Graphen und Graphit, die zwei- und dreidimensionalen Formen des Kohlenstoffs, haben ungewöhnliche elektronische Eigenschaften, die intensiv erforscht werden. Jetzt haben Forscher erstmals untersucht, wie ein Graphitkristall durch optisch angeregte Elektronen innerhalb von Femtosekunden zum Schwingen gebracht wird.

Abb.: „Heiße“ Elektronen regen Gitterschwingungen an. Da sich die Atome dann stärker bewegen, nimmt die gemessene Beugungsintensität ab, und zwar zuerst schnell und dann langsamer. Zuerst werden nur zwei bestimmte optische Schwingungsmoden angeregt, dann alle. Das Inset zeigt einen linearen Zusammenhang zwischen der Verringerung der Beugungsintensität und der Stärke der optischen Anregung. (Bild: R. P. Chatelain et al.)

Abb.: „Heiße“ Elektronen regen Gitterschwingungen an. Da sich die Atome dann stärker bewegen, nimmt die gemessene Beugungsintensität ab, und zwar zuerst schnell und dann langsamer. Zuerst werden nur zwei bestimmte optische Schwingungsmoden angeregt, dann alle. Das Inset zeigt einen linearen Zusammenhang zwischen der Verringerung der Beugungsintensität und der Stärke der optischen Anregung. (Bild: R. P. Chatelain et al.)

Forscher um Bradley Siwick von der McGill University in Montreal haben mit der ultraschnellen Elektronenbeugung eine Methode entwickelt, mit der sie Strukturänderungen oder die Anregung von Schwingungen in Kristallgittern mit hoher zeitlicher Auflösung verfolgen können. Dazu werden zunächst durch Bestrahlung einer Photokathode mit gepulstem Laserlicht Elektronenpulse erzeugt, die dann durch Radiofrequenzfelder auf eine Pulslänge von weniger als 100 Femtosekunden komprimiert werden.

Eine schnelle Folge dieser ultrakurzen Elektronenpulse haben die Wissenschaftler auf einen optisch angeregten Graphitkristall gestrahlt. Die aufgenommene Abfolge von stroboskopischen Beugungsbildern enthielt Informationen über schnelle Veränderungen, Bewegungsabläufe und Anregungsvorgänge im Kristallgitter.

Siwick und seine Kollegen regten den weniger als 50 Nanometer dicken Graphitkristall an, indem sie ihn senkrecht zu seinen Graphenebenen mit einzelnen, 35 Femtosekunden langen Laserpulsen von 800 Nanometer Wellenlänge bestrahlten. Dadurch entstand im Kristall ein Plasma aus Elektronen und Löchern. Die „heißen“ Elektronen wurden an den Atomrümpfen gestreut und versetzten diese in Schwingungen. Dabei wurden optische Phononen angeregt, die besonders stark mit den Elektronen gekoppelt waren. Doch welche Phononen waren das und wie lange dauerte die Energieübertragung von den Elektronen zu diesen Gitterschwingungen?

Wie die Abfolge der stroboskopischen Beugungsbilder zeigte, nahm die Intensität einer bestimmten Gruppe von Beugungsmaxima innerhalb von 500 Femtosekunden schnell und anschließend deutlich langsamer ab. Die Forscher schließen daraus, dass innerhalb von Femtosekunden die elektronische Anregungsenergie zu etwa neunzig Prozent auf zwei optische Schwingungsmoden (Γ-Mode und K-Mode) des Graphitkristalls übergegangen war, sodass ein thermisches Nichtgleichgewicht entstand. Die entsprechenden Schwingungen breiteten sich längs der Graphenlagen des Kristalls aus.

Nach etwa 1 Pikosekunde wurden auch die anderen, schwächer an die Elektronen gekoppelten Schwingungsmoden angeregt, entweder direkt durch die Elektronen oder indirekt durch Phononen. Nach einigen Pikosekunden hatte sich die Energie der Elektronen gleichmäßig auf alle Schwingungsmoden verteilt und der Kristall war wieder im thermischen Gleichgewicht.

Neben diesen inkohärenten Anregungen von Gitterschwingungen konnten die Forscher auch kohärente Anregungen beobachten, bei denen unterschiedliche Schwingungen eindeutige Phasenbeziehungen zueinander hatten. So traten in den Graphenebenen zwei Schermoden auf, die mehr als 5 Pikosekunden lang gegeneinander oszillierten.

Indem Siwick und seine Mitarbeiter den Laserstrahl nicht senkrecht, sondern schräg auf den Graphitkristall richteten, konnten sie auch solche Schwingungen kohärent anregen, die mehrere Graphenebenen einbezogen. Dazu gehörten Schwingungen senkrecht zu den Ebenen, die deren Abstände zueinander periodisch veränderten und dadurch das Kristallvolumen pulsieren ließen. Die gemessene Schwingungsfrequenz entsprach der Frequenz der akustischen Grundschwingung eines Kristalls der Dicke L. Aus der bekannten Schallgeschwindigkeit und der gemessenen Frequenz ergab sich L=30 Nanometer – ein plausibler Wert.

Mit der ultraschnellen Elektronenbeugung lässt sich ermitteln, wie schnell „heiße“ Elektronen in einem Kristall Energie an bestimmte Gitterschwingungen verlieren und dadurch an Beweglichkeit einbüßen. Für technologisch interessante Materialien wie Graphen oder Kohlenstoffnanoröhren eröffnet dies eine neue Möglichkeit, die Mobilität der Ladungsträger zu verbessern.

Rainer Scharf

DE

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