Röntgenspektroskopie mit hohen Harmonischen

  • 20. January 2017

Kompakte Strahlungsquelle ermöglicht zeitlicht hochaufgelöste Messungen. 

In der Natur ereignen sich manche Vorgänge so schnell, dass selbst ein Wimpern­schlag im Vergleich dazu sehr langsam ist. Viele grund­legende physi­kalische, chemische und biologische Reaktionen vollziehen sich im ultra­kurzen Zeit­bereich von wenigen Femto­sekunden oder gar Attosekunden. Elementar­teilchen wie Elektronen oder Photonen beispiels­weise bewegen sich in Molekülen innerhalb von bloss 100 Atto­sekunden. Wenn Elektronen in einem Molekül von einem Atom zu einem anderen springen, können sich chemische Bindungen auflösen und neue entstehen. Das passiert in einem Bruchteil von Femto­sekunden. Solche Prozesse in Echtzeit mit atomarer Auflösung zu verfolgen, ist ein wesentlicher Grund für die Entwicklung neuer Groß­forschungs­anlagen wie zum Beispiel des Freien-Elektronen-Lasers Swiss FEL. Forschende der ETH Zürich und der Universität Genf haben nun einen Weg gefunden, solche ultra­schnellen Prozesse im Labor mit einer Quelle für weiche Röntgen­strahlung zu untersuchen.

Abb.: Die Forscher Yoann Pertot (l.) und Hans Jakob Wörner vor Ihrem Experiment, mit dem sie ultraschnelle Prozesse untersuchen können. (Bild: ETH Zürich / F. Meyer)

Abb.: Die Forscher Yoann Pertot (l.) und Hans Jakob Wörner vor ihrem Experiment, mit dem sie ultraschnelle Prozesse untersuchen können. (Bild: ETH Zürich / F. Meyer)

Die Forscher der Biopho­tonik-Gruppe von Jean-Pierre Wolf, Professor in Genf, und die Gruppe für ultra­schnelle Spektro­skopie von Hans Jakob Wörner haben die Röntgen­absorptions­spektro­skopie so weiter­entwickelt, dass sie eine Zeit­auflösung von 20 Femto­sekunden erreichten. Damit beobachteten die Wissen­schaftler, wie sich die Molekül­orbitale von zwei hoch­fluorierten Verbindungen strukturell veränderten. Auch die Moleküle Tetra­fluorkohlen­stoff und Schwefel­hexa­fluorid selbst nahmen eine andere Form an, da die bestehenden chemischen Bindungen wegen der Elektronen­bewegungen aufbrachen. Tetra­fluorkohlen­stoff beispiels­weise verlor spontan ein Fluoratom und verwandelte sich von einem Tetraeder in ein dreieckig-ebenes Kohlenstoff­molekül mit drei Fluor­atomen. Kohlenstoff­haltige Moleküle und ihre Reaktionen sind mit dieser Methode element­spezifisch zu vermessen und spielen beim Ozon­abbau in der Atmo­sphäre ein Rolle.

„Diese chemischen Reak­tionen konnte man bisher nicht unter­suchen“, erklärt Wörner. „Das ist die erste zeitauf­gelöste Messung im Femto­sekunden­bereich mit einer weichen Labor­röntgen­quelle.“ Bisherige Versuche, ultra­schnelle Röntgen­quellen für die Anwendung in Labors zu entwickeln, beruhen auf harter, energie­reicher Röntgen­strahlung und erreichen bestenfalls Pico­sekunden-Zeitauf­lösung. Die Zürcher und Genfer Forscher hingegen kombi­nierten eine Lichtquelle für weiche, energiearme Röntgen­strahlung mit einem kompakten, hoch­intensiven Laser­system im Genfer Labor. Mit weichen Röntgen­strahlen lassen sich präzise Struktur­informationen gewinnen, wie sich die Elektronen in den Molekülen verteilen und welche Abstände die Atomkerne haben.

Entscheidend zum techno­logischen Durchbruch beigetragen hat, dass die Forscher die Röntgen­strahlung über die Erzeugung hoher Harmo­nischer entstehen liessen. Mit dieser Methode verviel­fachten sie in einem Gas in einer Vakuum­kammer die Frequenz des ursprüng­lichen Femto­sekunden-Laser­strahls um einen Faktor von rund 500 und erzeugten so einen kohärenten Röntgen­strahl. Damit konnten sie auch das chemisch und bio­logisch interes­sante Energie­spektrum zwischen 100 und 350 Elektronen­volt erschliessen. „Zeitlich hochauf­gelöste Messungen waren in diesem Spektral­bereich bisher im Labor nicht möglich“, freut sich Wörner. Ein grosser Vorteil der neuen Quelle sei, dass mit ihr auch Röntgen­experimente mit einer Atto­sekunden-Zeitauf­lösung möglich werden.

Die hochzeit­auflösende Labor­röntgen­quelle ergänzt die Forschung an Synchro­tron-Licht­quellen und an Freie-Elektronen-Lasern, ersetzt sie allerdings nicht. Sie ermöglicht zusätz­liche Messungen und Experi­mente. Ausserdem möchten die Forscher in Zukunft auch Moleküle in einem dünnen, für Röntgen­strahlen durch­lässigen Wasser­strahl vermessen, denn im aktuellen Experiment konzen­trierten sie sich auf die Gasphase: In diesem Zustand lassen sich Moleküle besonders gut isolieren und unab­hängig von all­fälligen Wechsel­wirkungen mit ihrer Umgebung untersuchen. Die meisten chemischen Reak­tionen und biolo­gischen Prozesse spielen sich jedoch in der Flüssig­phase ab.

ETHZ / JOL

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